生物友好型无金属前沿新材料(MFPs)既保留了有机材料的柔性、化学多样性和结构可调性等优点,又兼具金属卤化物可调带隙、独特的晶体填充和长载流子扩散长度等优良物理性质,通过使用铵根(NH4+)替代有毒金属阳离子,并采用无毒水溶液生长,可以有效避免材料毒性问题,近年来被广泛发掘并应用于X射线探测领域。
由于X射线具有强穿透性,并会产生材料照射位点局部温度升高等不利于器件稳定性的影响。同时,MFPs材料的结构成分取决于弱相互作用的氢键连接,氢键强度与结构刚性和晶体堆积相关。因此,改善辐照下该类材料的稳定性及器件性能是亟待解决的关键科学问题。
近期,兰州大学物理科学与技术学院X射线探测材料与器件研究团队围绕MFPs材料,发挥理论模拟计算导向优势,指明了X射线下材料稳定化结构设计途径;瞄准材料中的有机分子、卤化物组分等开展原创性研究,致力于提高材料组分间的作用力及优化容忍因子,增强材料稳定性及器件性能。研究团队设计开发出结晶水型多氢键无金属卤化物材料;通过理论模拟手段阐明了结晶水导致更多的氢键出现在有机分子和卤化物材料主体之间;通过提升晶格硬度来实现X射线辐射容忍度优化;增加扩散屏障实现抑制离子迁移;在实验上设计制备出柔性、高灵敏度X射线探测器,并展示其在像素化矩阵柔性成像领域的应用前景。
在上述研究基础上,研究团队通过引入甲基官能团提高材料容忍因子及分子间作用力,设计并合成了稳定性更出众的卤化物材料,利用该材料结构和物理性能的优势,制备出了柔性、可降解的生物友好型X射线探测器。同时,结合光谱分析阐述了氢键对MFPs的能带性质、结构稳定性和光物理性质的影响。
另外,研究团队还通过引入强电负性的卤化物制备新型材料,实现库仑作用和氢键强度提高,有效缓解了碘离子迁移和稳定性等问题。同时,基于该材料大的离子迁移活化能、高电阻率和低电流漂移等优异物理特性,制备出的相应单晶X射线探测器实现了创纪录的灵敏度,扩大了X射线探测器MFPs的选择范围。